环境材料在机动车尾气处理方面的应用_机动车尾气后处理现状
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环境材料在机动车尾气处理方面的应用
摘要：机动车尾气排放已成为我国城市大气主要污染源，对城市环境空气质量造成严重影响。中国城镇人口每年不断增加，致使中国机动车保有量迅速加大，机动车尾气污染日益加剧。机动车尾气的成分复杂，所含污染物有百种以上，治理十分困难，危害人体健康，文中结合国内机动车排放污染的现状，介绍了各种机动车污染物对城市环境及人体健康的影响，分析了目前国内外机动车污染现状，通过比较各个国家防治机动车污染的控制技术和对策，针对我国目前国情，提出了控制和治理机动车污染的建议和应采取的措施。
随着我国经济的持续增长与城市化进程的加快，我国城市机动车保有量的迅速增加，机动车尾气污染物的排放量及排放浓度也逐年增高，所造成的大气污染已成为中国多数城市的主要大气污染源之一。如何控制机动车尾气污染，提高城市的空气环境质量，已成为人们日益关注的焦点问题。控制机动车尾气污染，应对污染物成分及性质进行分析，针对我国机动车尾气的污染现状，从技术控制与政策管理两个层面提出合理有效的控制措施。
关键字：机动车尾气排放 NOx的催化脱除；硝酸尾气净化催化剂； 机动车尾气污染物种类；催化剂中的稀土
引言 进入21 世纪以来，如何控制机动车尾气污染，提高城市空气环境质量，已成为各城市发展过程中不可逾越的环境问题。据有关专家统计，到 21 世纪初，汽车排放的尾气占了大气污染的 30～60%。目前全球机动车总数约为 6 亿辆，预测表明机动车在今后 30 年内将高速增长，2020~2030 年全球机动车总数将突破 10 亿辆大关。截止 2007 年上半年，我国民用汽车拥有量已达到 5356 万辆，其中私人汽车 3239万辆，与 2000 年比，汽车总量年平均增长 20.7%，私人汽车平均增长 29.9%，预计今后几年的增幅还将不断上升。由于我国机动车存在单车污染排放量大、汽车燃油品质普遍较低、排放标准不断提高和缺少统一监管等问题，使汽车尾气污染在各大城市急速蔓延。汽车尾气的成分非常复杂，主要污染物有：一氧化碳(CO)、氮氧化物(NOx)、碳氢化合物(HC)、铅(Pb)和苯并芘(BaP)等。机动车对环境所产生的最主要污染是行驶过程中燃料（主要包括汽油和柴油）燃烧排放出大量的 CO、HC、NOx 和各种粒径的颗粒物。这些污染物经过转化还将产生二次污染：一定浓度的 HC 和 NOx 在静风、逆温等特定条件下，经强烈阳光照射，还会转化为二次污染物——光化学氧化物，进而形成光化学烟雾；当遇有 SO2，将生成硫酸雾。汽车尾气污染已从区域性问题变为全球性问题，随着汽车数量的增多与使用范围的增大，机动车尾气对城市环境的危害日益突出，引发呼吸系统疾病，造成地表空气臭氧含量过高，加重城市热岛效应，使城市环境转向恶化，而城市市民则成为汽车尾气污染的直接受害者。机动车尾气污染物种类及危害 1.1 CO CO 是烃类燃料燃烧的中间产物，主要在局部缺氧或低温条件下，由于烃不能完全燃烧而产生，混在内燃机废气中排出。当汽车负重过大、慢速行驶时或空挡运转时，燃料不能充分燃烧，废气中一氧化碳含量会明显增加。CO由呼吸道进入人体的血液后，和血液里的红血蛋白 Hb 结合形成碳氧血红蛋白，导致携氧能力下降，使人体出现反应，如听力会因为耳内的耳蜗神经细胞缺氧而受损害等。虽然对人体无副作用CO的危害阈值尚未确定，但长期吸收CO威胁着城市居民的身体健康。
1.2 NOX 汽车尾气中的氮氧化合物含量较少，但毒性很大，其毒性是含硫氧化物的 3 倍。氮氧化合物在内燃机气缸内生成，其排放量取决于燃烧温度、时间和空燃比等因素。机动车尾气排放的 NO 在空气中氧化后形成二次污染物 NO2，因白天的气温较高，更有利于 NO 的转化，所以 NO2的浓度在昼间较高。NO2是一种红棕色呼吸道刺激性气体，较低的溶解度使 NO2不易为上呼吸道吸收而深入下呼吸道和肺部，引发支气管炎、肺水肿等疾病，对人体健康的影响甚大。对于 NOX世界卫生组织环境健康评价组做出这样的结论：二氧化氮浓度 0.94mg/O3是短期暴露引起有害影响的最低水平，0.19－0.32mg/O3最长 1 小时，一个月不能出现多于两次才能确保公共健康。
1.3 HC 汽车尾气的碳氢化合物通常来自三种排放源：约 60%的碳氢化合物来自内燃机废气排放，20%～25%来自曲轴箱的泄漏，其余的 15%～20%来自燃料系统的蒸发。尾气中碳氢化合物的种类多达 200 多种，包含饱和烃、不饱和烃及大部分含氢化合物，以及 3,4-苯并芘等致癌物质。当苯并芘在空气中的浓度达到 0.012ug/O3时，居民中得肺癌的人数会明显增加。在光照条件下，较高浓度的碳氢化合物与 NOx 反应会产生 O3，并且在 O3浓度较高情况下，O3会进一步与NOx 进行光化学反应，形成二次污染物，导致光化学烟雾。
1.4 醛类化合物
醛是烃类燃烧不完全产生，主要来自内燃机废气排放。汽车尾气排放的醛类中甲醛占 60%~70%，它是刺激的气体，对眼睛有着强烈的刺激作用，也会刺激呼吸道，嗅觉阈值为0.06~1.2 mg，高浓度时会引起咳嗽、胸痛、恶心和呕吐。虽然尾气中醛类含量较低，但随着机动车数量的增多，醛类污染物对人体健康的危害也不容忽视。
1.5 含铅化合物
一般汽油的含铅量约在 0.08%~0.13%之间，通常四乙铅作为抗爆剂加进汽油中，燃烧后生成氧化铅由内燃机废气排出。每燃烧 1kg 汽油排放 2.1g 铅化合物，其中 25%遗留在发动机内，75%以颗粒物的形式排放。经由呼吸系统进入人体的铅粒，颗粒较大者能吸附于呼吸道的粘液上，混于痰中而吐出；颗粒较小者，便沉积于肺的深部组织。铅在人体内各器官中积累到一定程度，会对人的心脏、肺等造成损害，使人贫血、智力下降、注意力不集中等，严重情况还将导致不育症以及高血压。铅氧化物的危害不仅表现为对人类健康的影响，它还将吸附在汽车尾气催化净化器的催化剂表面上，是催化剂“中毒”，明显地缩短尾气催化净化装置的寿命，是汽车尾气催化净化装置要解决的难题之一。
1.6 颗粒污染
机动车尾气中的颗粒污染主要是燃料不完全燃烧生成的碳烟和油微粒等。碳烟粒径通常在 0.1 ~10μm 之间，由于其多孔隙性和吸附活性，能携带有害物质进入人体。芳香烃，如苯并芘等强致癌物质也在常常存在于碳烟中。柴油机的微粒组成较汽油机更为复杂，数量也比汽油机多 30~60 倍。机动车尾气造成的颗粒污染可占整个城市大气污染的 60%，最 高可达90%。
2.改善方向 2.1提高汽油质量
要求机动车使用无铅汽油，从源头减少尾气中毒性物质的排放量；在汽油中掺入添加剂，改变燃料成分：掺入 15%以下的甲醇燃料，或采用含 10%水份的水—油燃料，在一定程度上减少或消除 CO、NOx、HC 和铅尘污染；使用润滑添加剂—机械摩擦改进剂：在机油中添加一定量(3%~5%)的石墨、二硫化钼、聚四氟乙烯粉末等固体添加剂，加入到引擎的机油箱中，可节约 5%左右的发动机燃油；采用绿色燃料：将“植物柴油”按照比例掺入到普通柴油中，可大大减少发动机工作时排放的硫化物、碳氢化合物、CO 和烟尘含量。大力推广车用乙醇汽油：乙醇和汽油以一定的比例混合而成的汽车燃料，CO 排放量可降低 33%左右，HC 排放量可降低 13.4%。
2.2采用先进汽车尾气处理技术
尾气处理技术中常采用机外净化技术，即在汽车的排气系统中安装各种净化装置，采用物理、化学方法减少排气中的污染物。可分为催化器、热反应器和过滤收集器等。物理处理方法中的废气再循环系统，是通过一套阀门的开闭根据发动机状况进行控制，将一小部分废气导入燃烧室内的可燃混合气中，以起到延缓燃烧过程和吸收热量的作用。由于尾气中的氮氧化合物在高温下生成，废气再循环系统可以降低燃烧时的最高温度，通过还原反应降低氮氧化合物的排放量。汽车尾气净化催化是尾气处理技术中较为有效的手段，通常选择贵金属催化剂和稀土汽车尾气净化催化剂。贵金属催化剂主要选用铂、钯等，具有活性高、寿命长、净化效果好等优点，但由于贵金属价格昂贵，难以广泛推广。稀土汽车尾气净化催化剂价格低、热稳定性好、活性较高、使用寿命长，在汽车尾气净化领域备受青睐，主要是以氧化铈、氧化镨和氧化镧的混合物为主，由于氧化铈的氧化还原特性，可以有效地控制排放尾气的组分，能在还原气氛中供氧或在氧化气氛中耗氧。二氧化铈还在贵金属气氛中起稳定作用，保持催化剂较高的催化活性。另外，低温等离子体技术处理汽车尾气具有处理效率高、运行成本低、不产生二次污染等优点，已成为等离子体学科研究前沿与热点。而采用低温等离子体和催化剂协同作用技术处理有害气体更具优势，并能取得良好的污染物去除效果。
3.稀土在机动车尾气净化中的应用前景
大力发展汽车工业是我国的既定国策。振兴我国的汽车制造业,使之成为国民经济的支柱产业,是我国政府经济发展的重要目标之一。到1999年底,我国汽车保有量已近1500万辆,另外,还有柴油车650万辆,摩托车4500余万辆。根据中汽总公司行业预测和国家信息中心预测,到2010年,我国汽车保有量将达到4以x〕5以叉〕万辆。显然,这将使我国机动车尾气排放与环境保护之间的矛盾更加尖锐,对促进我国稀土汽车尾气催化剂的研究和发展有一定的推动力。我国政府已于2《XX)年1月1日起行新的尾气排放标准GB14761一1999。所有机动车只有采用电喷加装三效催化转化器,才能达到新的排放标准。随着我国汽车工业的迅速发展,以及有关政府部门和公众对环境保护的日益重视,适合我国国情的汽车尾气排放净化技术和产品市场已开始形成。显然,这部分市场的启动将带动我国稀土应用新领域的发展。另外,我国已是摩托车生产和使用大国。由于燃烧效率的差异,单台摩托车的污染排放量与单台小汽车的污染排放量相当。1997年我国摩托车产量已达1《X洲》万辆,1998年为800余万辆,1999年又达10(洲〕余万辆。尽管我国摩托车出口量较大,但这部分出口的摩托车也需加装尾气净化器。也就是说,稀土尾气催化剂在摩托车尾气排放污染控制方面也将有很大应用前景。关于我国近来推广的清洁燃料车,如液化石油气燃料料车和压缩天然气燃料汽车,尽管污染物排放量比普通汽油车要低得多,但要满足日益严格的尾气排放。标准,加装尾气净化器仍是必要的,只是对催化剂的要求与普通汽车不同而已。因此,在清洁汽车的尾气污染控制方面,稀土催化剂也有用武之地。
3.1稀土在机动车尾气催化剂中的作用
在机动车尾气净化器中,催化剂一般认为是核心技术。催化剂的好坏决定了尾气中有害成分的处理质量。传统的机动车尾气催化剂一般是以贵金属为主,但也需加一定量的稀土。这就是美国的汽车尾气催化剂虽然以贵金属为主,但其稀土在汽车尾气催化剂方面用量仍然很大的原因之一。稀土在机动车尾气催化剂中有着广泛的应用,这主要是由于稀土具有独特的储氧和催化性能。将其加入活性催化剂组分中,可改善催化剂的抗铅、硫中毒性能和耐高温性能。由于稀土催化剂的诸多优点,用稀土部分或全面代替资源短缺的贵金属,用于机动车尾气净化已引起世界各国的高度重视。
3.1.1储放氧作用
在汽车行驶过程中,汽车尾气排放的成分总是因“稀薄燃烧”和“浓缩燃烧”循环而发生周期变化。“浓缩燃烧”时,燃料过多,氧气不足;“稀薄燃烧”时,氧气过多。因此,为保证三效催化剂始终工作在最佳反应条件下,必须尽量维持一个合适的比例范围。通过向催化剂中添加具有储存、放出氧气能力的稀土储氧物质可以解决这个问题。即在氧不足时,储氧物质发生还原反应,释放出一定量的氧;在氧过剩时,储氧物质发生氧化反应,将过量的氧部分储存起来。
3.1.2提高催化剂活性
加人一定量的稀土可使催化剂,特别是贵金属组分在高温下保持较好的性能,提高了催化组分的活性;稀土还可促进贵金属催化剂的均匀分布;另外,稀土作为汽车尾气催化剂的助剂还具有协同作用。
3.1.3部分或完全代替贵金属
为节约贵金属,降低贵金属的添加量,可通过加人适量稀土组分来实现。特别是,研制开发新型稀土催化剂,完全替代贵金属。目前的研究重点是,稀土基机动车尾气催化剂的性能改进与提高,特别是寿命、高温稳定性、抗中毒能力、转化效率等性能的改进,尤其是催化剂的寿命,是目前限制稀土催化剂大量广泛应用的主要原因。
3.1.4提高分散层的热稳定性7一从q在高温时有转变为基本无活性的a一A1203的趋势。
汽车尾气的工作温度一般在800℃左右,最高可达l〔XX)℃以上。而构成分散层的高活性y一A几q相转变到基本无活性的a一A12q的温度也在800℃左右。这种相转变结果会导致比表面积减少,并且会与活性金属组分发生相互作用而降低其催化活性。加人一定比例的稀土成分,可抑制y一A飞03的高温转相,从而保证分散层的高温活性。
3.1.5 稀土在机动车尾气净化中的另一个应用是作为助剂抑制 Al2O3等涂层材料的相变。
在机动车尾气净化器中, 为了提高催化剂的比表面积, 通常在陶瓷载体上涂覆一层高比表面积的分散层, 一般为活性氧化铝.汽车运行时排气温度高, 要求氧化铝涂层有较高的热稳定性.在高温条件下, A12O3通过表面阴、阳离子空位的迁移和羟基间脱水会发生 γ α、的晶型转变, 从而导致表面积下降.通过加入稀土助剂, 可以抑制氧化铝的相变和降低比表面积损失.研究发现, CeO2、La2O3等稀土氧化物的添加可以明显提高氧化铝的热稳定性。
4.NOx的催化脱除
4.1催化分解N0的反应机理
NO催化分解是一典型的多相催化反应,由于是在催化剂表面上进行,因此至少要有一种反应物分子与表面上的吸附位发生化学吸附作用,然后才能在表面上反应成为吸附态的产物,经过脱附后产物进入流动相中“催化过程大体上由下列步骤组成:(l)反应物从气相向固体催化剂外表面扩散;(2)如果催化剂是多孔的,则反应物由催化剂表面沿着微孔方向朝催化剂的内 表面扩散;(3)至少一种或同时几种反应物在催化剂表面发生化学吸附作用;(4)被吸附的反应物分子或原子之间进行反应,或者气相中的反应物分子与这 些吸附在表面上的分子或原子发生反应,生成吸附态的产物;(5)吸附态产物从催化剂表面脱附;(6)产物从催化剂内表面扩散到外表面;(7)产物从催化剂的外表面扩散到气相中” 上述七个步骤中,第(1)!(7)两步称为外扩散过程,一般由流动相的流动特性决定,第(2)!(6)两步称为内扩散过程,由催化剂的颗粒度!孔隙度!微孔大小等因素决定,内扩散和外扩散过程均为物理传质过程,第(3)!(4)!(5)三步统称为表面反应过程或化学动力学过程,其中反应物的吸附和产物的脱附速率由催化剂的表面性质!比表面以及吸附和脱附活化能等因素决定,而表面反应(4)则由吸附物的化学键性质!反应活化能以及比表面等因素决定,由于大多数固体催化剂是多孔的,具有极大的内表面,故反应主要在内表面上进行“
4.2贵金属催化分解N0的反应机理
由于贵金属用于N0直接分解的研究较早,故其反应机理和反应动力学研究较为
成熟”一般认为NO在贵金属上反应的分解机理为-2lJ:(1)NO吸附在贵金属面的活性位上2一(1);(2)吸附的NO分子解离为N原子和O原子2一(2);(3)贵金属表面的N原子结合成N分子而脱附2一(3);(4)贵金属表面的O原子结合成O分子而脱附2一(4)“ 氧从催化剂表面的脱附主要取决于反应的温度,当温度低于500e时,氧从催化剂的表面脱附相当困难,未能脱附的氧占据催化剂的表面吸附位使其不能再吸附NO,随着氧在催化剂表面的积累,贵金属表面吸附NO的能力逐渐下降,当贵金属表面吸附位逐渐被氧所覆盖后,其对N0直接分解反应也就失去了催化活性”。
4.3金属离子交换分子筛上催化分解N0的反应机理
目前对催化分解NO的金属离子交换分子筛研究最多的是Cu一ZSM一5“N0在Cu一ZSM--5分子筛上分解反应的机理研究主要涉及三个方面:(1)沸石分子筛表面及内孔结构!Cu离子在沸石分子筛的表面分布状况;(2)Cu离子在沸石分子筛的表面存在状态及价态;(3)反应过程中,反应中间物的形成及其特征”ZS卜5分子筛是一种高硅铝比(51/A1=40一10000)的分子筛,属十元环孔口体系,其通道开口居于较小的八元环和较大的十元环之间,ZS卜5分子筛具有双向的交叉通道,这两组交叉通道均由十元环组成,孔口尺寸则稍有差别“一组走向平行于单胞a轴,呈/Z0形,具有近似于圆形的开口,其尺寸为0.54x0.56nm”另一组走向平行于b轴,是直通道,但为椭圆开口,其尺寸为0.52x0.58nm“ZSM--5分子筛内存在着B酸中心,由附着在分子筛骨架上〔AI04〕结构的酸性轻基形成,可与金属离子进行离子交换,以获得活性!选择性和稳定性更好的催化剂”将ZSM一5与Cu2+溶液离子交换制得的Cu一ZSM--5催化剂上,Cu2+以单原子态均匀分散在沸石骨架上“由于ZS阶5催化剂载体具有相当高的比表面,因此有利于铜离子大量高度分散的附载于载体之上,也有利于动态直径约为0.32nm的NO被吸附和脱附,同时Cu离子的前线轨道3d与N0的前线分子轨道2二对称性匹配也是吸附!脱附容易进行的原因,又由于电荷平衡的要求,Cu+容易迁移到A1一O四面体中心附近而成为N0催化分解的活性位,NO分解产生NZ和02的前线分子轨道:g与Cu离子的前线轨道对称性亦匹配,故Cu离子易吸附02(N2),而催化剂载体ZSM一5是一种高硅沸石,铝含量低,晶胞中A1一Al距离较大,导致cu2+不稳定,从而导致被吸附的02(N2)脱附。
5.硝酸尾气净化催化剂及其应用 5.1氨非选择性催化还原法
氨非选择性催化还原法是80年代初综合法和全压法生产硝酸普遍采用的方法,如大庆!川化!云天化等,但现在已趋于淘汰,主要原因是消耗高,经济不合理看，另外大多数氨非选择性催化还原法的处理工艺中NH3/N0x的比例大于1.2,其装置氨的排放浓度为500一800ppm,造成一定程度的二次污染,而且氨非选择性催化还原法处理工艺治理后的硝酸尾气中N0:浓度一般为500一600PPm,最好程度也仅为400PPm”因此氨非选择性催化还原法处理工艺,国内除云天化股份有限公司还在勉强运行外,其它厂家或闲置不用或已拆除改用其它的治理方法“。
5.2碳烟氧化催化剂的开发
目前碳烟氧化催化剂的研究主要有贵金属催化剂、金属氧化物催化剂、碱金属和碱土金属催化剂及钙钛矿(ABO3)或类钙钛矿(A2BO4)型催化剂等四大类,CeO2材料由于良好的储放氧及氧扩散性能在碳烟氧化领域得到了广泛重视.目前的研究热点主要集中在过渡金属-铈基复合氧化物的相关研究上.笔者所在课题组系统地研究了 CeO2基复合氧化物的碳烟催化活性, 开发出了 Cu-Ce、Cu-K/CeO
2、Mn-Ce、Co-CeO2等一系列催化材料,发现过渡金属-铈基催化剂在NO+O2气氛下具有不弱于贵金属的碳烟催化活性.在此基础上, 我们将 Ba氧化物引入该体系, 得到的钡改性过渡金属-铈基催化剂具有更强的氮氧化物存储能力和碳烟氧化性能,可将碳烟氧化反应的温度降至 400 ℃以下.另外,为了改善过渡金属-铈基催化剂的热稳定性, 我们成功制得了具有高热稳定性的 MnOx-CeO2/Al2O3催化剂, 该催化剂在经过 800 ℃下 20 h 的热老化之后,活性仅仅稍有损失.课题组在对各种材料系统的研究基础上结合材料结构、NO 吸附及氧化还原性能的表征, 探讨了在过渡金属催化剂中 NO 辅助碳烟催化氧化的机理, 深入研究了热老化和硫老化对催化剂结构和性能的影响, 并提出了具有建设性的催化反应模型和催化剂老化理论.如图 2 所示为 CuCe 和BaCuCe 上 NOx辅助碳烟催化燃烧的反应模型在中低温度阶段NO被Cu-Ce复合氧化物催化剂氧化并在材料表面吸附形成硝酸根, 当有 Ba 存在时, 吸附的硝酸根与 BaCO3反应, 最终以稳定的 Ba(NO3)2形式大量储存在催化剂表面.当温度接近400 °C时, 一方面 Ba(NO3)2开始分解, 释放大量的 NOx, 提高了碳烟氧化速率;另一方面, 硝酸盐也可直接参与碳烟的氧化, 自身被还原成 NO.在传热受限的反应条件下,碳烟与硝酸盐及其释放的 NOx反应所释放的热量可驱动碳烟氧化的反应速率迅速提高, 进而引发碳烟与O2的大规模氧化反应.。.NH3-SCR 催化材料的开发钒基
NH3-SCR 催化剂已广泛应用于工业固定源和柴油车移动源脱硝技术, 但其自身仍然存在着操作温度较高、高温时大量生成 N2O 造成二次污染以及硫酸盐中毒等问题.另外, V2O5具有生物毒性, 在移动源氮氧化物净化过程中容易发生升华或脱落,对生态环境和人体健康造成潜在危害.因此, 开发高效稳定、环境友好的新型移动源 SCR 催化剂是柴油车尾气净化技术研发的重要任务, 而稀土尤其是 Ce基氧化物由于自身具有一定的氧化-还原能力而得到广泛研究.在早期的报道中, CeO2主要是作为助剂或第二活性组分被引入催化剂体系, 随着研究的逐步深入, 人们发现 Ce 基氧化物本身也对 SCR 反应有很好的催化活性, 从而开展了大量研究, 取得了一定进展.7.结语
机动车尾气是造成城市大气污染的重要因素之一，尤其在规模较大、发展程度较高的城市，如北京、上海等，因此控制机动车尾气污染刻不容缓。以上解决措施从政策层面到技术层面为控制机动车尾气提出了建议，指出了发展方向，目前较为经济可行的解决途径还应包括大力推广混合动力车的生产与使用，混合动力型汽车即汽车有普通燃料与电池相结合，发挥燃料的最大功率，利用电池作为缓冲，此项技术还可维持原有的加油站等基础设施，经济可行，故混合动力型汽车在中国近二十年内都将有较好的发展。总之，解决机动车尾气所造成的空气污染刻不容缓，是改善城市整理环境质量，也是建设和谐社会的必由之路，机动车尾气排放的控制措施还需从管理、监督、技术等各方面继续探索和完善。
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