希腊An autonomous in situ detection system for radioactivity m教案_中外设计史古希腊汇总

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一个在海洋环境实现放射性测量的自主原地探测系统

摘要：开发了一种命名为“KATERINA”的新型的检测系统，此系统使用NaI(Tl)晶体应用于测量海洋放射性。这个装置是专门为了在最大深度为400米的海洋环境进行定性和定量的检测放射性核素而设计的。针对系统的外壳和电子发展进行了详细的研究。该系统使用海洋效率校准提供体积活动在Bq/m3，在特殊的槽中海洋效率校准通过稀释的三个参考来源（99mTc，137Cs和40K）来测出。对于能量、能量分辨率和效率的校准程序在特别注意影响校准参数的因素下进行了分析。在沿海地带排放海底地下水的区域，水下探测器对于氡放射性衰变产物（214Pb和214Bi）进行检查。

1.引言

对于在环境科学中放射性测量最常见的方法是伽马能谱。传统的实验室分析是一个耗时的方法并且需要特殊的设备，及对样品进行化学处理的专门知识，关于示踪参考数据和半衰期的局限性引入了各种不确定性。此外，对于在原位水下探测系统应用的需要，稳定和可靠的海洋效率校准，如果从各种涉及放射性核素中的伽马射线的能量不重叠。

关于在海洋环境中的适应性，为进行长期测量的原位检测系统是非常稀缺的。由于低消耗，高效率和低成本，NaI(Tl)是最常见的用于长期测量的晶体。

在过去几年里，这样的水晶在许多例如带浮标操作的连续测量的海洋应用里及在海水里伽马射线发射器的原位测量中被使用。为了模拟在地热和火山地区被发现的地球物理学环境而进行氡测量，其他的闪烁基数器也被应用。高纯锗探测器也被用于水生环境和在海底，但晶体的冷却不能让这样的系统适用于海洋环境的长期测量。

此外，在最近的几年里，为了模拟测量的光谱，在开发软件方面做出了很多的努力。相比高纯锗探测器，NaI(Tl)晶体有较差的能量分辨率，因此，从天然放射性核素的各种排放和大量的观测光峰，是不能够接受进行进一步分析的。考虑到在海水和水晶中光子的相互作用，为了模拟NaI(Tl)伽马光谱分析仪，在文献中已研究了各种方法

氡监测是一个重要的应用程序，因为它是一种与微震动及输入到沿海地带的地下水动态的变化密切相关的示踪。需求长期数据及浮标操作的连监控是必要的。在深水区（>200m）为了采集时间短，水下光谱仪的应用要求任何计算机连接区独立操作，来进行采集和数据储存。

在目前的工作里，将呈现一个名为“KATERINA”的用于放射性测量的新的自主系统，它能应用于各种放射性核素，例如天然的放射性核素（238U衰变产物，232Th衰变产物，235U和40K），宇宙放射性核素（207Bi）以及人为放射性核素的检测（137Cs，134Cs，95Zr/95Nb，106Ru和60Co）。此检测系统对于稳定性和线性进行了研究，并且对于能量、能量效率及分辨率进行了校准，并且通过监测222Rn的衰变产物(214Bi和214Pb)为了地球物理学的目的进行了检测。

2.实验

2.1系统说明

这个系统包括一个与一个光电倍增管相连的3” ×3”NaI检测晶体，一个前置放大器和电源，连同电子信号放大、数据采集和存储(图1)。将电子模块进行特别构造来适应探测器外壳内部(85×550毫米)及低功耗(～1.2-1.4W)及通过系统外的安培计来对它连续的控制。

图1水下伽马射线探测器的功能图

表1检测系统“KATERINA” 的规格

设计成一个防水的圆柱形外壳，之前提到的NaI系统的外壳与合适的电子产品相连。该外壳被设计用来提供达到400m水深下的连续功能及连续操作。外壳在深水下的寿命要至少5年，并且要根据通过外壳的最低射线吸收及压力公差来进行外壳材料的选择。

为研究探测器外壳对以下材料进行研究：铝、铁、乙缩醛和POM。

根据Apple Rubber Products Inc的the Seal Design Guide建议进行了O型环参数(直径、厚度、材料、硬度、坡口尺寸、缝隙最大值等)的计算。为了便于安装，在一个支撑件（发光二极管）上安装一个单元（探测器+光电倍增管）。此外，发光二极管是用螺栓永久固定在外壳的杯上的。根据上面提到的规范，设计一个防水连接器和电缆系统。“KATERINA”探测系统的所有的技术规格在表1中概况给出。开发系统的设计在其他地方展示。(Tsabaris et al。，2005)。

2.2电子学

前置放大器的输出是与一个整形放大器相连接，专门为水下应用而设计的，这里出现低计数率(～10-40 cps)。被引入到多通道分析仪和串行输出的塑造放大器的输出是连接到个人电脑的。整个过程的块图在图2中显示。为了独立于任何计算机连接一个特殊的记忆及单片机被纳入系统。

为了输入脉冲的整形（前置放大器输出），放大器采用CR-(RC)2方法(一个积分器和两个差异)。它为方法增益提供了调整，因此最大和最小检测能量根据请求的应用程序被调整。为了达到系统的高性能（最佳能量分辨率、效率和死时间），成型时间、极零点取消和基线恢复还可以被调整。开发的整形放大器的一般特点在表2中给出。

在图2中显示了放大器包含的以下阶段：

图2 方块图的电子模块，采集和存储

表2 整形放大器的规格

输入级：为了采用输入电阻(50或93Ω)的一个跳投。它随着行使主要放大功能的光隔离器。

极零点取消和集成商阶段。第一微分器的阶段。第二微分器的阶段。基线恢复调整的阶段。输出光隔离的阶段。

在自主模式（没有连接电缆）及实时模式（有线通信）下，分光仪配备了电子板来允许进行测量。2.3校准

从3000 keV的能量阈值来校准水下探测器(能量、能量分辨率和效率)从并监测了它对于温度变化的稳定性。为了选择外壳最适合的材料，检测系统首先需要在实验室里在有及无防护罩的情况下被校准。在伽马辐射（见表3）的七个特殊点来源来进行校准，它被放置在一个固定的集合体中并且源与探测器的距离是13.1厘米。测量期间此行为被更正。

表3 校准点源的特点。这个行为是参考值

在Bq / m下探测器效率和绝对校准在水环境下也进行了测量。为了这个目的，一个充满水的5.5立方米体积的校准箱被使用(见图3)。为了周围被1米的水包围，水下探测器被安装在中间的槽，这是充分模拟伽玛射线的高衰减(因为Eγ1100keV)。在槽的底部，为了混合适当的放射性核素与水并且为了获得同质条件，电动泵被用来循环水。

3图3水箱连同碘化钠探测器的布局。

2.4现场测量

该系统是安装在一个特殊的框架上并且被放置在Evoikos海湾的两个地区中，在沿海地带海底地下水被排放的地方。

在这些实验中，为了测量电导率、温度和海水的密度，放置了一个CTD系统，然后根据最小值指定整个系统的位置(输出的地下水)。该系统是放置在高于海底1m，低于海表面2m的位置，并且与一个电池相连接。这个电池为了实时测量，与一个简单的个人电脑相连。

3.结果

3.1检测器外壳

使用四个外壳的候选材料（铝、铁、乙缩醛和POM），对通过外壳的最低伽马射线吸收进行了研究。

在图4中，对于上述材料，总衰减系数作为一个能力函数被描述。对于总质量衰减系数乘以材料的密度，乙缩醛出现了最低值。使用XCOM软件包计算衰减系数。为了最大放置深度400m，热塑性材料乙缩醛被选择用于系统的外壳。该材料具有在海洋环境中优秀的抵抗力，同时具有良好的机械强度性能。圆柱形外壳的管壁厚可通过罗克的厚壁计算公式计算得到。为了考虑热塑性材料的蠕变行为，通过Deep-Sea Company已批准的“Under Preure”外壳设计软件包进行额外的计算。假定乙缩醛一个保守的工作强度0.9 ksi。为了达到很好的密封机制，两个径向和轴向的Buna N(nitrile)O型环已经被使用，尽管外壳需要频繁的开启。

图4 总衰减系数四个候选人材料(铁、铝、缩醛和POM)3.2校准

在图5中显示了通过检测NaI(Tl)(没有保护盖)及整个系统(有保护盖)的典型光谱。在没有用137Cs作为一个点源的背景下绘制光谱。实测光谱表明，防护罩中的乙缩醛没有改变探测器的能量分辨率。外壳的材料影响康普顿跟踪和最大光峰的值。然而，在比较分析了测量光谱，在光峰，一小部分光子被检测到(见图5)。

图5在实验室使用“KATERINA”探测器获得的光谱。参考光源是137 Cs。实线代表没有外壳材料乙缩醛的光谱，虚线代表有的光谱。

检测系统在实验室中对有无防护罩进行校准。对于系统的能量校准，具体参考来源被使用(见表3)，放置在从探测器的水晶距离13.1厘米的位置。能量校准使用线性函数：EU(keV)=a+bCh，这里Ch指代通道的数量，参数a，b通过实验获得。拟合过程的结果如图6所示。当系统在有或无外壳的情况下运作，能量校准因子b(keV/通道)和抵消系统的一个(keV)不是多变的。

图6 使用一系列的放射性点源“KATERINA”系统的能量校准曲线。实线是通

过试验点进行直线拟合。

为了在不同的能量下制定FWHM的一条基线，以及控制系统的恶化，能量分辨率校准被需求。使用被放置在同一个固定的几何体的伽马射线源点，进行校准（有或没有外壳）。作为伽马射线能量的函数，能量分辨率在图7中被描绘。连同统计的不确定性一起测量结果被描绘。根据方程FWHM2=c+dEU，假设一种简化的形式，拟合系统的能量分辨率。参数c和d通过用一个线性函数拟合FWHM2实验值来获得。作为保护盖的材料，使用乙缩醛，系统的能量分辨率是不会改变的(见图7)。

图7 使用一系列的放射性点源的能量分辨率曲线(有或没有外壳)。实线是通过试

验点进行直线拟合。

为了NaI(Tl)检测器(在实验室)在有或没有外壳的情况下的绝对光峰效率，进行了类似分析。作为伽马射线能量的函数，光峰比值的计算和通过各个点光源发出的总个数提供了光谱仪（有或没有外壳）的绝对效率。由此产生的效率拟合于指数衰减函数并在图8中绘制曲线。能够清楚的看到，外壳降低了10%到50%的检测系统的效率，相反的取决于伽马射线的能量。对于137Cs光峰的估量是15%。不确定性障碍代表了数据统计，并且简化几何体被采用。

图8 使用一系列放射性点源得到的绝对效率曲线（有或没有外壳）。测量数据拟

合于指数衰减函数。

3.3海洋校准

过去,测量系统是被安装在一个体积为5.5立方米的特殊槽体的中央（见图3）。用于进行系统校准的伽马射线是具有140.5keV的99mTc，具有661.6keV的137Cs及具有1460.6keV的40K。更具体地说，1995克天然氯化钾在槽中被稀释，导致7440 Bq/m3体积的活性。此外，一个已知的915Bq/m3的活性液体137Cs与65%的HNO3 0.005N在水中混合在一起。最后，36223 kBq的液体99mTc与水混合，然后开始采集6到12个小时。由于根据核衰变规律有限的半衰期参考源活动被修正。在图9a（40K和137Cs）和b（99mTc）中显示了在槽中获得的稀释三个参考源的光谱，在背景（在水中没有进行参考源的稀释下获得的光谱）减少之后。假设99mTc的背景光谱也包含40K和137Cs的作用。此外，在2615 keV(208Tl)下水的自然活动也被用于能量和能量分辨率的校准。使用“SPECTRG”软件包进行光谱的分析。在水生环境下当系统进行操作，能量校准及FWHM不会改变。

在特定的伽马射线能量下，水下系统的海洋体积效率(eV)的水下系统由以下方程定义：

VCPS rI这里参考的放射性核素，CPS为计数/ 秒，r是混合在槽中的参考的放射性核素（在Bq/m3里）的特定活性，IU是特定的伽马射线的强度。实验效率值见表4及其对于水生环境由此产生的效率曲线在图10中显示。通过测量，为了观察加法效应和死时间，对于99mTc的效率值被更正。

对于其他伽马射线能量的计算效率能够通过一个线性方程（effabE）拟合实验数据计算获得。计算得到的拟合参数为a2.23104m3，b6.26108m3/keV。为了量化在水生环境中的放射性，这些值至关重要，并且提供了活性结果（在Bq/m3里），因为对于每个伽马射线的无限体积（体积指伽马射线能够到达检测器的地方）不能够用衰减法计算得到。通过线性函数给定的海洋效率校准值能够引人不确定性因素，特别是在低能量下（EU

图9.(a)在水槽中，40K和137Cs稀释的参考源的典型光谱。实线代表着前台，同时虚线代表着没有背景的光谱。(b)在水槽中，99mTc稀释的参考源的典型光谱。实线代表着前台，同时虚线为99mTc（40K，137Cs及背景的影响被去除）唯一的光谱。光谱也被绘制在不同窗口下的左上角位置（虚线）。

图10 使用在水槽中的三个参数源（99mTc，137Cs和40K）测量的海洋体积效率。

直线代表着通过试验点的线性拟合。

表4 在三个能量下海洋体积效率的测量：140.5、661.6和1460.6keV

此外，从参考放射性核素的实测CPS（数量/秒）中，体积活性R在Bq/m3已经计算出，其值如下：

R for 99mTc(Bq/m3)=0.51×104×CPS(数量/秒)R for 137Cs(Bq/m3)=0.65×104×CPS(数量/秒)R for 40K(Bq/m3)=7.1×104×CPS(数量/秒)

这种不确定性已经被估计在513 kBq/ m3)，依赖于较大的盐度。

4.讨论

一个新的系统“KATERINA”被开发并为了校准应用于实验室，及其在海洋环境中的放射性测量。系统的操作呈现出以下优点：

* 相比于在实验室测量点源的校准因子，系统的海洋校准是相似的。

* 对于每个检测到的伽马射线发射器，海洋效率(m3)提供了体积活性在Bq/m3。在低能量下，更多的实验数据是必要的。

* 电子设计和电子组件的适宜选择呈现了低死时间值(

* 该系统可以部署到400米并且可以实现自动测量在没有连接电脑的情况下。

* 被检测到的伽马射线的能量窗是可调的。

* 作为在水中连续出现的天然辐射，使用两个光峰（具有1461keV能量的40K，及具有2615keV能量的208Tl）该系统能够被稳定。

图11 在Evoikos海湾布置的“KATERINA”测试例

5.总结

用于水下放射性的一种新的检测仪器被开发，希望在不久的将来，为了在地球物理应用方面的集成以及实时转发数据的浮标应用程序。在过去的几年里，该设备是在连续测试中的，沉浸在一个大水槽和在许多水生地区。为了确认获得光谱的稳定性，进行了频繁的能量校准。为了水下伽马射线测量的稳定性和线性度，被开发的探测系统“KATERINA”已经被检测。使用在实验室中的参考点源，及使用99mTc，137Cs和40K作为参考源在特殊的槽中，进行校准。由于外壳的材料及水生环境，对于能量和能量分布率的校准因素是不受影响的。该系统也能够被应用于低能量下的定性测量(见图9b)。在整个能量区间为了获得精确的定量测量在Bq/m3结合蒙特卡罗模拟，需要更多的的海洋效率实验数据。该系统在未来将被安装在POSIEIDONⅡ网络的浮动测量系统力，在Ionian及爱琴海，为了检测及控制海洋环境，连同其它传感器，在低于海平面3m的位置进行操作。为了氡检测的地球物理学的应用，该系统也会被运用，并且为了由自然或人为的放射性核素引起的可能的水污染作为一种早期的预警系统